未辐照TRISO燃料中发现硅

加拿大University of Western Ontario的研究人员分析了TRISO颗粒，在未辐照燃料中发现了小范围的硅区域，引发了人们对其影响燃料性能的关注。

TRISO颗粒由中心的燃料核心以及外层的碳层和碳化硅层组成。硅通常不是燃料核心中的设计成分。

据发表在《Journal of Nuclear Materials》上的一篇论文，研究团队获得了制造完成的碳氧化铀（UCO）燃料核心以及完全包覆的UCO TRISO颗粒。在表征颗粒化学成分时，团队在燃料核心内发现了硅。

“起初我们看到硅时想，‘好吧，这很有意思。它出现在那里有点奇怪，但我们继续吧。’我们还想了解这种材料的其他特性。但随后我们开始追问这些硅来自哪里，这时调查才真正开始，”该校化学教授、论文作者之一Gateman表示。

硅的来源：硅出现在TRISO燃料中并非前所未有的发现。Oak Ridge美国国家实验室对先进气冷堆（AGR）燃料开发与鉴定计划中的TRISO颗粒开展研究，发现辐照后的TRISO颗粒内存在富硅区域，并推测硅是从外层碳化硅壳迁移进入燃料核心的。

但Gateman及其团队使用背散射电子显微镜观察的是未经辐照的颗粒。

“我们在燃料核心进入反应堆之前就发现了硅。这意味着，当我们在辐照后燃料中看到硅时，不能自动假定它是从碳化硅包覆层迁移而来的，”Gateman说。

研究人员同时观察了裸核和完全包覆的颗粒，发现两个制造阶段都存在硅，表明硅的存在并非包覆工艺的结果。

部分TRISO燃料核心使用含硅流体制成，论文认为硅可能在此过程中被引入燃料核心。

美国能源部先进燃料计划的TRISO燃料鉴定负责人、Idaho美国国家实验室核科学与技术理事研究员Paul Demkowicz表示，如果使用的核心洗涤技术不足，硅可能在核心形成过程中掺入并残留下来。然而，AGR燃料核心使用三氯乙烯而非含硅流体作为成形液，因此其制造路径预计不会引入硅。

“这篇论文的作者没有提及不同燃料可能存在不同制造路径，这是一个重大遗漏，尤其是他们将所研究的燃料与AGR燃料联系起来的情况下，”他说。

他表示，硅在早期引入的另一种可能途径是铀原料中含有硅。AGR燃料核心由BWX Technologies制造，因此不一定能与Gateman研究的、由Standard Nuclear制造的燃料核心直接比较。

Demkowicz称，在辐照前分析中，AGR团队并未专门寻找硅，但他们使用背散射电子显微镜分析样品，且未观察到硅相。

影响如何：Gateman的研究表明，至少部分未辐照的TRISO燃料核心含有并非设计预期的硅，这引发了人们对其潜在影响的疑问。

“我们尚不清楚这些富硅相对燃料性能有何影响，但存在一些值得关注的可能性，”Gateman说，“第一步是认识到它们的存在，并确保在研究燃料行为时将其纳入考虑。”

论文指出，碳化硅与金属裂变产物发生反应，可能会“在反应堆运行期间成为优先降解位点”，并“可能导致燃料核心内形成空洞或孔隙，从而可能损害其机械完整性”。论文还推测，硅杂质可能“成为裂变气泡形成的优先成核位点”。

Demkowicz同意这是一个尚未解答的问题，但认为并无强烈的担忧理由。他表示，AGR计划团队拥有“大量关于UCO燃料辐照的数据，燃料核心腐蚀并未被确定为限制性能的现象”。他还表示，孔隙形成“极为常见”，即使硅促进了这一过程，他也不认为这是重大问题。

Demkowicz表示，AGR系列TRISO辐照试验的大量数据显示，燃料表现出“非常好的性能”。

“无论[硅]原本就在那里，还是之后才进入，或是在辐照和随后加热过程中出现，都不改变一个事实：总体而言，颗粒失效率很低，”他说。