新型水法技术回收乏燃料

Oregon State University的研究人员开发出一种水法后处理技术，可为乏燃料回收提供新途径，或简化现有后处理方法。

据发表于Communications Chemistry的研究，这项技术利用浓缩氟化铵溶液中锕系元素氟化物簇与乏燃料污染物之间的溶解度差异，从模拟乏燃料的样品中去除大部分裂变产物。

回收的理由：核燃料从裂变反应堆中卸出时，其中仅约5%～10%的易裂变材料被消耗。经过后处理后，剩余的铀仍可用作燃料。

“问题在于，你不能简单地把燃料放进核反应堆，让它的运行时间延长20倍。”论文合著者、Oregon State University核科学与工程助理教授Alexander Chemey说。他告诉Nuclear News：“其中存在裂变产物。它们是铀或钚的大原子核在核反应堆内发生裂变时分离出来的小块，其中一些会产生不利的核特性。”

因此，处理乏燃料需要以化学方法分离这些裂变产物，其中一些裂变产物本身可用于医疗和技术应用。

寻找耐辐射方法：钚铀氧化还原萃取（PUREX）工艺等成熟回收技术非常有效，但也存在缺点。

Chemey说：“它们都有一个共同点：非常容易受到辐射损伤。”

辐射会分解处理溶液中的分子，产生反应性很强的物质，从而损坏容器并使其他化学品降解。因此，这些工艺往往需要使用过量溶液，导致成本增加。

Chemey表示，这项研究的出发点之一，是考虑哪些化学品不易受到辐射损伤，这正是他们最终开始研究盐的原因。

研究团队选定了高浓度氟化铵溶液。Chemey说，这种溶液具有独特的溶解度特征：几乎没有物质能以明显程度溶解其中，但有一类化学物质例外，其中包括铀、镎和钚。尽管这些物质的溶解度仍然不高，但远高于大多数乏燃料污染物。

Chemey说：“这样一来，就有了一种耐辐射溶液，可以将所需材料溶解在其中，而大多数其他物质应该不会溶解。这可以成为实现高效分离的基础。”

实验：在这项研究中，Chemey及其团队制备了模拟乏燃料，其中所含材料的比例与真实乏燃料相近。他们在低温下使样品与氟氢化铵发生反应，生成一种可溶于高浓度氟化铵溶液的产物。

他说：“任何可溶物质往往都会保持溶解状态，即使加入反溶剂也是如此，锕系元素除外。因此，我们实现了两步分离，将微溶的锕系元素材料回收出来，并使其与大多数其他元素分离。”

随后，可对回收的锕系元素产物进行热处理，制成对熔盐堆十分重要的锕系元素氟化物，或制成作为大多数核燃料基础材料的氧化物。

Chemey说：“这在很大程度上仍处于概念验证阶段，但如果假定所有化学性质足够相似的物质都会像我们使用的模型物质一样发生反应，那么我们从溶液中去除了总放射性的百分之九十几，这实际上是相当高的比例。”

他表示，即使这种方法最终未能成为一种独立的回收方法，也可能用于简化PUREX等现有后处理技术。

未来工作：由于这项工作尚处于早期阶段，未来可能采取多项后续措施。团队需要确定在使用更多材料时如何放大这一工艺，并且需要使用真实乏燃料开展试验。

Chemey表示，从防扩散角度看，这项技术也可能具有优势。PUREX必须将钚分离出来，而他认为，这项验证研究可为一种使锕系元素始终保持混合状态的后处理方法奠定基础。

他还提到了University of Alabama–Birmingham的Jonathan Burns所开展的研究。Burns采取了方向相反的溶解度方法，使用溶解度很高的硝酸铀酰，并通过蒸发浓缩溶液，使大多数其他物质先沉淀出来，留下富集溶液。

他说：“这种方法要成为切实可行的解决方案，还必须克服许多挑战，但我认为它仍然值得研究，因为当大家一致选择一个方向时，反向而行具有自身优势。它能提供另一种视角。优化现有方法具有重要价值，但寻找截然不同、能够增强整体能力的替代方案，同样极具价值。”