氢化镧氢迁移研究揭示近室温量子隧穿

来自中国科学院物理研究所、复旦大学和北京大学的科研人员现已证实，氢化镧（LaH3）中的氢原子能够通过隧穿效应穿越能量势垒，而非总是需要翻越它们。研究团队基于环形聚合物瞬子理论的第一性原理计算，识别出了调控该材料中氢传输的量子机制。

对于协同迁移——即多个氢原子协同移动——量子隧穿在约71 K（接近液氮温度）时成为主导迁移机制。更引人注目的是，对于单离子迁移，转折温度升至308 K，使量子隧穿明确进入近室温范围。

在每个转折温度以下，瞬子速率常数显著偏离经典预测，这表明氢传输中的核量子效应不仅限于极端低温条件，而且在更实用的运行工况下同样重要。

研究还解决了经典模型与观测行为之间长期存在的不匹配问题。在经典描述中，迁移速率主要由势垒高度决定。一旦纳入核量子效应，势垒宽度变得几乎同等重要。窄势垒对量子隧穿的渗透性远高于经典模型的预测，这解释了为什么忽略隧穿效应时，协同迁移与单离子路径之间的速率常数差异会被严重高估。

计算进一步揭示，通过施加机械应变改变势垒几何形状可以调谐隧穿速率。这一发现指出应变工程可作为调控固态材料中氢运动的实用策略，对离子导体和储氢化合物的设计具有潜在影响。

总体而言，该研究建立了理解LaH3中氢传输的量子框架，并识别出量子行为占主导的意想不到的高转折温度。作者认为，核量子效应可能在远比该领域通常假设的更常见的条件下就需要予以考虑，这为含氢功能材料的开发和调控提供了新的理论基础。

研究报告：量子隧穿在近实用温度下主导氢化镧中的氢迁移

摘要